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原位組裝在碳紙上的有機(jī)金屬骨架材料衍生的NC/Co/CoP催化劑用于堿性環(huán)境水分解
關(guān)鍵詞：水分解 氫析出催化劑 電泳沉積 金屬有機(jī)骨架
摘要：隨著世界工業(yè)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,作為不可再生能源的化石燃料消耗日趨增大并帶來(lái)嚴(yán)重的環(huán)境污染.氫能具有能量密度高、燃燒無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是替換傳統(tǒng)化石燃料的理想能源之一.通過(guò)電化學(xué)方法實(shí)現(xiàn)水裂解制氫是既滿(mǎn)足環(huán)境要求又符合氫氣生產(chǎn)需要的一種潛在有效方法,受到人們廣泛關(guān)注.基于鉑、釕等貴金屬的電催化劑在水裂解中具有很高的活性,然而其稀缺性和高成本是阻礙其大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用的重要因素.水裂解制氫包括二電子轉(zhuǎn)移的質(zhì)子還原和四電子轉(zhuǎn)移的水氧化兩個(gè)過(guò)程.相對(duì)于質(zhì)子還原,水氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程緩慢,是決定水裂解速率的關(guān)鍵.通常,質(zhì)子還原反應(yīng)傾向于在酸性條件下進(jìn)行,而水氧化反應(yīng)在堿性環(huán)境下更有利,反應(yīng)條件的差異阻礙了水裂解制氫的發(fā)展.因此,制備在堿性環(huán)境下具有高催化性能、高穩(wěn)定性和低成本的催化劑是促進(jìn)水裂解制氫能源技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵.金屬有機(jī)骨架(MOF)衍生的復(fù)合催化劑具有良好的催化性能和廣闊的應(yīng)用前景,在催化反應(yīng)中得到越來(lái)越多的重視.傳統(tǒng)的催化劑組裝方式是通過(guò)全氟磺酸聚合物等輔助劑將催化劑組裝到工作電極上,這些輔助劑具有較強(qiáng)的酸性,而且會(huì)覆蓋催化劑表面的催化活性位點(diǎn),降低催化劑比表面積,阻礙催化劑活性的進(jìn)一步提升.本文通過(guò)電泳的方法,將ZIF-67負(fù)載到碳紙上,進(jìn)一步通過(guò)碳化、部分磷化過(guò)程得到NC/Co/Co P/CP催化電極.研究發(fā)現(xiàn),在堿性環(huán)境(1 mol/LKOH)下,催化電流達(dá)到10 m A/cm~2的析氫過(guò)電位只有208 m V,析氧反應(yīng)的過(guò)電位為350 m V,在二電極體系中所需的電壓也只有1.72 V,催化活性明顯高于通過(guò)傳統(tǒng)方法組裝的電極.在長(zhǎng)時(shí)間的電化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試中,經(jīng)過(guò)20h的電流測(cè)試和1000次的CV測(cè)試后,該電極的催化活性沒(méi)有明顯下降.我們報(bào)道了一種基于MOF材料的復(fù)合電極組裝新方法,為MOF材料在?
催化學(xué)報(bào)雜志要求:
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