碳材料促進(jìn)硝基/鹵素取代類有機(jī)污染物還原降解的研究進(jìn)展
關(guān)鍵詞：碳材料 電子傳遞機(jī)制 硝基苯類 鹵代類 氧化還原
摘要：碳材料,包括納米碳(石墨烯、碳納米管等)和無定形碳(活性炭、生物炭和黑炭等),因其比表面積大、表面性質(zhì)各異、導(dǎo)電儲(chǔ)電性能優(yōu)異,已被廣泛應(yīng)用于化工、能源、環(huán)保等領(lǐng)域。在環(huán)境應(yīng)用中碳材料主要被用作吸附劑,但近十年來,碳材料作為電子傳遞介質(zhì)與環(huán)境中多種電子供體(硫化物、產(chǎn)電微生物等)和電子受體(有機(jī)污染物、≡FeIII等)的相互作用逐漸成為環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。研究碳材料的電子傳遞過程和控制機(jī)理,對于理解和開發(fā)其在環(huán)境過程和環(huán)境修復(fù)中的作用意義重大?，F(xiàn)有的相關(guān)研究主要集中在碳材料促進(jìn)硫還原和微生物還原系統(tǒng)中硝基芳香類(NACs)和鹵代烴類(R-X)污染物的還原降解,然而,碳材料的作用機(jī)理受電子供體種類、污染物性質(zhì)和碳材料表面特征等因素影響,其發(fā)生機(jī)理各不相同,目前已被廣泛認(rèn)知的機(jī)制主要有以下三種:(1)碳材料表面官能團(tuán)(如醌類)作為氧化還原媒介,提高電子傳遞效率;(2)碳材料的石墨化結(jié)構(gòu)和表面缺陷位的導(dǎo)電作用,能夠高效傳導(dǎo)電子;(3)在硫化物還原體系中,吸附態(tài)S2-在碳表面形成的中間體作為還原活性位點(diǎn),加速污染物的還原。此外,碳材料比表面積、孔隙度和表面電性的差異,有機(jī)污染物自身結(jié)構(gòu)性質(zhì)的差異,含碳體系(生物、非生物)的差異等因素也會(huì)直接或間接地影響碳材料對有機(jī)污染物催化還原降解的主控機(jī)理。由于碳材料自身結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的復(fù)雜性,現(xiàn)有研究對該類過程的機(jī)理認(rèn)知還不完整。本文系統(tǒng)地梳理了國內(nèi)外有關(guān)碳材料介導(dǎo)NACs和R-X類有機(jī)污染物還原降解過程的作用機(jī)理,列舉了依據(jù)現(xiàn)有的機(jī)理認(rèn)知來提高碳材料性能的改性技術(shù)及其應(yīng)用。對納米碳材料而言,表面修飾和表面摻雜等通常能提高其傳質(zhì)效率和能量利用效率;對于多孔碳材料而言,化學(xué)活化(H3 PO4或ZnCl2)和熱處理等手段能增大碳材?
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