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在真空度為10^-5Pa下的液體電化學-飛行時間二次離子質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)研究
關(guān)鍵詞：輔酶q0 原位電化學檢測
摘要：傳統(tǒng)電化學檢測手段致力于研究電活性物質(zhì)在電極表面的電子轉(zhuǎn)移過程,卻很難獲得關(guān)于電極-電解質(zhì)界面分子水平的信息。在分子水平實現(xiàn)電化學氧化還原反應(yīng)中間體的原位檢測,對研究電化學反應(yīng)機理具有重要意義。本研究以輔酶Q0(CoQ0)在金電極表面的氧化還原過程為研究模型,通過構(gòu)建可用于高真空環(huán)境下使用的微流控電化學反應(yīng)池,在真空度低于10^-5 Pa環(huán)境中實現(xiàn)液體電化學-飛行時間二次離子質(zhì)譜(ToF-SIMS)聯(lián)用。CoQ0及池體材料氮化硅在電極擊穿前后的ToF-SIMS成像結(jié)果表明,此聯(lián)用技術(shù)可用于高真空條件下液體樣品的直接檢測。由電化學工作站對微流控電化學池中的工作電極施加不同電壓后,可檢測到CoQ0、CoQ0H2及中間體的存在,其隨電壓相互轉(zhuǎn)化關(guān)系與CoQ0在水溶液中的氧化還原行為一致。CoQ0及其還原產(chǎn)物的質(zhì)譜信號強度的相對變化情況提供了電極表面CoQ0氧化還原過程的直接分子證據(jù),進一步表明此聯(lián)用技術(shù)在電極-電解質(zhì)界面原位檢測方面具有應(yīng)用潛力,為電極表面電化學反應(yīng)機理研究提供了更多信息。
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